163银河

科研进展

163银河:163银河开发快速焦耳热耦合球磨固相混合法实现贵金属硫族化合物纳米材料普适性制备

文章来源:发布时间:2024-06-11打印】【关闭

贵金属硫族化合物因其具有丰富的晶体构型,兼具成本优势,近年来在电催化领域展现出良好的潜在应用。163银河研究员杨军、刘卉和徐文青合作,开发了一种耦合球磨固相混合和快速焦耳热法,用以实现贵金属硫族化合物纳米材料的普适性制备。近日,相关研究成果发表在Advanced Functional Materials上 (DOI: 10.1002/adfm.202405945)。

贵金属硫族化合物是由贵金属(Pd、 Pt、 Ir、 Ru)和硫族元素(S、Se、Te)所组成的一类化合物。向钯(Pd)金属中引入元素,构建Pd基硫族化合物,可减弱氧还原(ORR)和乙醇氧化(EOR)等典型电化学反应中,关键中间产物在Pd位点的吸附,有利于提高其电催化性能。湿化学、机械剥离、化学气相沉积、电沉积等常规贵金属硫族化合物制备方法具有明显局限性或较为复杂。因此,开发一种简单、高效地制备具有清洁表面及可控晶体结构的贵金属硫族化合物纳米颗粒的方法,对于推广其在电催化领域中的应用非常重要也极具挑战性。

研发团队首先通过球磨,实现Pd和硒(Se)前驱体以及碳载体固相均匀混合,随后利用通电导体产生的焦耳热将反应体系快速升温和降温,避免了颗粒因长时间加热出现的团聚现象,得到负载于碳载体表面的尺寸微细且分布均匀的Pd-Se纳米颗粒。通过简单改变Pd与Se前驱体比例,可得到立方晶相Pd17Se15纳米颗:驼痪郟dSe2纳米颗粒。实验表明,该方法适用于其他贵金属硫族化合物(如六方晶相PdTe, PtSe2, PtTe2, 立方晶相RuTe2, Ir3Te8)的合成,具有普适性。

由于Se元素的引入有利于减弱电化学反应关键中间产物在Pd表面的吸附,所制备的Pd-Se纳米颗粒对于ORR和EOR表现出优异且具有晶相依赖的电催化性能。实验结果显示,立方晶相Pd17Se15纳米颗粒具有更好的ORR催化性能,其半波电位为0.89V, 面积活性和质量活性分别为0.546 mA cm-2和0.206 A mgPd-1 (在0.9 V电位条件下),而正交晶相PdSe2纳米颗粒在EOR中表现出更优异的电催化性能,质量活性为3.79 A mgPd?1。

163银河博士生胡振亚为论文第一作者。该研究受国家自然科学基金和163银河介科学与工程全国重点实验室资助。?


耦合固相球磨与快速焦耳热制备贵金属硫族化合物纳米材料示意图

论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202405945

(材料与环境工程研究部)

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